Таблетка ядерного уран-эрбиевого керамического топлива

(51) 21 3/62 (2006.01) КОМИТЕТ ПО ПРАВАМ ИНТЕЛЛЕКТУАЛЬНОЙ СОБСТВЕННОСТИ МИНИСТЕРСТВА ЮСТИЦИИ РЕСПУБЛИКИ КАЗАХСТАН ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ПАТЕНТУ энергетических канальных уран-графитовых реакторов типа РБМК, в которых используется ядерное уран-эрбиевое керамическое топливо. Задачей изобретения является разработка и создание таблетки ядерного уран-эрбиевого керамического топлива, имеющей гомогенное распределение эрбия в таблетке и размер зерна в диапазоне 25-50 мкм. Таблетка содержит кристаллический порошок диоксида урана, эрбий, введенный в виде азотнокислого раствора в количестве от 0,36 до 0,64 вес. по эрбию, добавку из порошка оксида алюминия с порошком одного из оксидов О 2,25, О 2, , , либо одну из добавок минеральных алюмосиликатов в количестве 0,0020,10 вес. каждого элемента по отношению к урану при соотношении 40-85 алюминия -для оксида алюминия, остальное - оксидообразующий элемент из указанного ряда оксидов. Плотность таблетки может регулироваться от 10,00 г/см 3 д о 10,80 г/см 3 при гарантированной открытой пористости не более 0,3 и термической стабильности ее геометрических размеров в диапазоне 0,1-0,3 .(72) Добринский Владимир Степанович Маныч Владимир Антонович Марквордт Владимир Рудольфович Русин Юрий Григорьевич Фотин Андрей Евгеньевич Яшин Сергей Алексеевич(73) Акционерное общество Ульбинский металлургический завод 18731 Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям твэлов для энергетических канальных уран-графитовых реакторов типа РБМК, в которых используется ядерное уран-эрбиевое керамическое топливо. Известно, что одним из основных направлений исследований, проводимых с целью улучшения характеристик топлива и оптимизации его микроструктуры, становится обеспечение среднего условного размера зерна на уровне - 2550 мкм путем введения добавок некоторых оксидов к исходному порошку диоксида урана (см. Ю.Б. Бибилашвили, А.В. Медведев, О.В. Милованов Взаимосвязь исходных параметров топливных таблеток с их свойствами и с основными эксплуатационными характеристиками ТВЭЛа. Разработка перспективных требований к топливным таблеткам, ВНИИНМ, М. 1997). Перспективные требования потребителя к размеру зерна таблеток ядерного топлива обусловлены необходимостью повышения радиационной стабильности топлива с одновременным повышением степени его выгорания, что может быть обеспечено увеличением среднего размера зерна до уровня 25-50 мкм. Другой не менее важной проблемой для уранэрбиевого керамического топлива является обеспечение гомогенного распределения выгорающего поглотителя по объему таблетки. Гомогенное распределение эрбия по объему таблетки, обуславливает равномерное выгорание поглотителя, уменьшает вероятность появления локальных участков деструкции материала при облучении. Таким образом, комплексное решение проблемы обеспечения гомогенного распределения выгорающего поглотителя по объему таблетки с обеспечением размера зерна на уровне 2550 мкм является перспективной задачей. Решение данной задачи позволит внедрить в эксплуатацию на АЭС тепловыделяющие сборки нового поколения,обеспечивающие повышение эксплуатационного ресурса, глубины выгорания и эксплуатационной надежности, что позволит реализовать безопасные,экономически эффективные и гибкие, с точки зрения потребностей АЭС, топливные циклы. Введение эрбия в топливные таблетки в виде оксида эрбия (Е 2 О 3), как это реализуется в существующих мировых технологиях изготовления уран-эрбиевого топлива, не может обеспечить в спеченных таблетках гомогенное распределение эрбия, так как термическая диссоциация оксида эрбия проходит при температуре около 2000 С, то есть при температуре спекания топливных таблеток(1750 С) частицы оксида эрбия в материале таблеток не растворяются. Более того, не растворившиеся частицы оксида эрбия подавляют рост зерна в таблетке даже при добавлении в не оксидов, обуславливающих при спекании активный рост зерна в таблетках (Яшин С.А. и др. Развитие технологий изготовления ядерного топлива на ОАО УМЗ. Материалы Международной научнотехнической конференции Атомная энергия и 2 топливные циклы, Москва - Димитровград, 1-5 декабря 2003 г, с.94) В связи с этим обеспечение роста зерна до уровня - 2550 мкм в таких таблетках ядерного уран-эрбиевого керамического топлива затруднено. Наиболее близкой по технической сущности и достигаемому результату к описываемому изобретению является таблетка ядерного топлива,содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси диоксида урана (2) с добавкой оксида эрбия (Е 2 О 3) (патент ,2157568, 10.10.2000 г. МПК 21 З/62). В известной таблетке ядерного топлива содержание оксида эрбия в ядерном топливе составляет от 0,46 до 0,64 вес по эрбию. Оксид эрбия (Е 2 О 3) входит в состав таблетки в виде порошка,который на этапе подготовки пресспорошка смешивается с порошком диоксида урана(2) совместно со стандартным пластификатором. Готовую смесь с пластификатором подвергают двукратной грануляции, полученный пресспорошок прессуют в сырые таблетки, сырые таблетки спекают при температуре 1720 С в течение 4 часов. При этом получают таблетки с размером зерен в диапазоне 1020 мкм. Недостатком таблетки является размер зерна на уровне 10-20 мкм,несоответствующий перспективным требованиям. Введение в состав таблетки оксида эрбия в виде порошка не может обеспечить гомогенного распределения эрбия по объему топливной таблетки. В связи с чем, рост зерна в такой таблетке до уровня перспективного(2550 мкм) не может обеспечить и легирование диоксида урана оксидными добавками, так как не растворившиеся частицы оксида эрбия препятствуют росту зерна в топливных таблетках при спекании. Задачей и техническим результатом настоящего изобретения является разработка и создание таблетки ядерного уран-эрбиевого керамического топлива, имеющей гомогенное распределение эрбия в таблетке и размер зерна в диапазоне 2550 мкм. В результате решения данной задачи могут быть получены новые технические результаты,заключающиеся в том, что повышается выгорание топлива, уменьшается расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии и сокращается объем отработавшего ядерного топлива. Сущность изобретения заключается в том, что в отличие от известной уран-эрбиевой таблетки, в предлагаемой таблетке эрбий входит в ее состав не в виде оксида эрбия, а в виде растворимого в диоксиде урана (2) азотнокислого раствора эрбия в количестве от 0,36 до 0,64 вес. по эрбию совместно с добавкой из порошка оксида алюминия(А 2 О 3) с порошком одного из оксидов следующего ряда О 2, 25, О 2, , , либо только с одной из добавок минеральных алюмосиликатов каолином,метакаолином,галлаузитом,монтмориллонитом, вермикулитом. Количество добавки оксида алюминия (А 2 О 3)и одного из оксидов указанного ряда, либо только одной 18731 добавки из минеральных алюмосиликатов,составляет 0.00200.10 вес. каждого элемента по отношению к урану при соотношении 4085 для оксида алюминия,остальное оксидообразующий элемент из указанного ряда оксидов. При спекании таблетки предлагаемого состава обеспечивается рост зерна в диапазоне 2550 мкм. Плотность таблетки при этом может регулироваться от 10,00 г/см 3 до 10,80 г/см 3 при гарантированной открытой пористости не более 0,3 и термической стабильности ее геометрических размеров в диапазоне 0,10,3 . Введение эрбия в виде растворимого в диоксиде урана (2) азотнокислого раствора эрбия обеспечивает гомогенное распределение эрбия в таблетке при спекании. Данный результат достигается в результате того, что термическая диссоциация азотнокислого раствора при спекании топливной таблетки начинается при температуре 250 С и выше, при этом обеспечивается гомогенное распределение эрбия по объему таблетки без образования частиц оксида эрбия. Применение предлагаемой таблетки ядерного уран-эрбиевого керамического топлива позволит уменьшить выход газообразных продуктов деления под оболочку твэла, повысить выгорание топлива,уменьшить расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии и сократить объем отработавшего ядерного топлива, т. е. достичь названных технических результатов. Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем. Таблетка содержит в составе эрбий не в виде оксида эрбия(Е 2 О 3), а в виде азотнокислого раствора, что обеспечивается введением в порошок диоксида урана (2) на стадии приготовления пресспорошка азотнокислого раствора эрбия, растворимого в диоксиде урана (2). Кроме этого, в состав таблетки также на стадии приготовления пресспорошка вводятся активизирующие рост зерна добавки из порошка оксида алюминия (А 2 О 3) с порошком одного из оксидов следующего ряда О 2, 25, О 2, , , либо вводится только одна добавка минерального алюмосиликата (каолин,метакаолин,галлаузит,монтмориллонит,вермикулит). Данный способ приготовления таблетки обеспечивает получение таблеток с содержанием по Е 0,36-0,64 вес. Таким образом, без введения эрбия в виде азотнокислого раствора в состав предлагаемой таблетки совместно с оксидными добавками или минеральными алюмосиликатами,указанные выше технические результаты не могут быть реализованы из-за отсутствия условий гомогенного распределения эрбия по объему таблетки. Пример осуществления. Пример 1. Необходимо получить таблетки ядерного топлива с добавкой эрбия. Заданное содержание добавки по эрбию составляет 0,360,03. Средний размер зерна в спеченной таблетке необходимо получить на уровне 251 мкм, открытую пористость на уровне 0,20,1 ,плотность таблетки 10,5710,65 г/см 3. Для этой цели на стадии приготовления пресспорошка готовили в вибромельнице смесь порошка диоксида урана(2) и необходимого количества азотнокислого раствора эрбия, растворимого в диоксиде урана(2), совместно со стандартным пластификатором и минеральной алюмосиликатной добавкой в виде каолина 24(205). Количество каолина рассчитывается из необходимого содержания в таблетке алюминия (0,0020 вес.) и кремния(0,0020 вес.) по отношению к урану. Приготовление пресспорошка из полученной смеси массой 750 г (по 2) осуществляли путем уплотнения с мелющими телами и грануляции без мелющих тел в вибромельнице в течение 30 минут. Приготовленный пресспорошок формовали в сырые таблетки,которые спекали в высокотемпературной печи при температуре 1750 С в течение 4 часов и подвергали штатным доводочным и контрольным операциям. При этом получали таблетки со средним размером зерна 25,50,5 мкм, открытой пористостью 0,150,05 плотность таблеток составила 10,600,03 г/см 3,термическая стабильность геометрических размеров- 0,150,05 . Пример 2. Необходимо получить таблетки ядерного топлива с добавкой эрбия. Заданное содержание добавки по эрбию составляет 0,390,03. Средний размер зерна в спеченной таблетке необходимо получить на уровне 302 мкм,открытую пористость на уровне 0,20,1 ,плотность таблетки 10,0010,15 г/см 3. Для этой цели на стадии приготовления пресспорошка готовили в вибромельнице смесь порошка диоксида урана(2) и необходимого количества азотнокислого раствора эрбия, растворимого в диоксиде урана(А 2 О 3) и оксида титана (Т 2), после чего в полученную смесь вводили стандартный пластификатор. Количество диоксида урана (2) составляло 750 г, добавки оксида алюминия (А 2 О 3) и оксида титана (Т 2) рассчитывали из необходимого содержания в таблетке алюминия (0,0110 вес.) и титана (0,0020 вес) по отношению к урану. Приготовленный аналогично примеру 1 пресспорошок формовали в сырые таблетки,которые спекали в высокотемпературной печи при температуре 1750 С в течение 4 часов и подвергали штатным доводочным и контрольным операциям. При этом получали таблетки со средним размером зерна 300,5 мкм, открытой пористостью 0,200,05, плотность таблеток составила 10,100,03 г/см 3,термическая стабильность геометрических размеров- 0,200,05 . Пример 3. Необходимо получить таблетки ядерного топлива с добавкой эрбия. Заданное содержание добавки по эрбию составляет 0,410,03. Средний размер зерна в спеченной таблетке необходимо получить на уровне 403 мкм,открытую пористость на уровне 0,20,1 ,3 плотность таблеток в пределах 10,650,75 г/см . Для этой цели на стадии приготовления пресспорошка готовили в вибромельнице смесь порошка диоксида урана(2) и необходимого количества азотнокислого раствора эрбия, растворимого в диоксиде урана (2) совместно с порошками оксида алюминия (А 2 О 3) и оксида ниобия (25),после чего в полученную смесь вводили стандартный пластификатор. Количество диоксида урана (2) составляло 750 г, добавки оксида алюминия (23) и оксида ниобия (25) рассчитывали из необходимого содержания в таблетке алюминия (0,0250 вес.) и ниобия (0,020 вес.) по отношению к урану. Операции приготовления пресспорошка,прессования и спекания таблеток идентичны представленным в предыдущих примерах. При этом получали таблетки со средним размером зерна 400,5 мкм, открытой пористостью 0.200,02 ,плотность таблеток составила 10,680,03 г/см 3,термическая стабильность геометрических размеров- 0,250,05 . Пример 4. Необходимо получить таблетки ядерного топлива с добавкой эрбия. Заданное содержание добавки по эрбию составляет 0,640,03. Средний размер зерна в спеченной таблетке необходимо получить на уровне 501 мкм,открытую пористость на уровне 0,20,1 ,плотность таблетки в пределах 10,7010,80 г/см 3. Для этой цели на стадии приготовления пресспорошка готовили в вибромельнице смесь порошка диоксида урана (2) и необходимого количества азотнокислого раствора эрбия,растворимого в диоксиде урана (2) совместно с порошками оксида алюминия (23) и оксида кальция (СаО), после чего в полученную смесь вводили стандартный пластификатор. Количество диоксида урана (2) составляло 750 г, добавки оксида алюминия (23) и оксида кальция (СаО) рассчитывали из необходимого содержания в таблетке алюминия (0,040 вес.) и кальция (0,060 вес.) по отношению к урану. Операции приготовления пресспорошка,прессования и спекания таблеток идентичны представленным в предыдущих примерах. При этом получали таблетки со средним размером зерна 500,5 мкм, открытой пористостью 0.240,02 ,плотность таблеток составила 10,770,03 г/см 3,термическая стабильность геометрических размеров- 0,150,05 . ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ 1. Таблетка ядерного уран-эрбиевого керамического топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок диоксида урана с добавкой эрбийсодержащего компонента, отличающаяся тем, что эрбий входит в состав таблетки в смеси с порошком диоксида урана в виде растворимого в диоксиде урана азотнокислого раствора в количестве от 0,36 до 0,64 вес. по эрбию. 2. Таблетка по п.1, отличающаяся тем, что содержит добавку порошка оксида алюминия с порошком одного из оксидов следующего ряда Т 2, 25, О 2, , , либо одну добавку порошка минеральных алюмосиликатов каолин,метакаолин, галлаузит, монтмориллонит, вермикулит в количестве 0,0020-0,10 вес. каждого элемента из указанного ряда оксидов, либо минеральной алюмосиликатной добавки по отношению к урану при соотношении 40-85 алюминия - для оксида алюминия, остальное оксидообразующий элемент из указанного ряда оксидов.