Двухслойная таблетка ядерного топлива с выгорающим поглотителем

МИНИСТЕРСТВО ЮСТИЦИИ РЕСПУБЛИКИ КАЗАХСТАН ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ К ИННОВАЦИОННОМУ ПАТЕНТУ двухслойную таблетку, внешний слой которой является композитным, состоящим из диоксида урана с внедренными в него изолированными гранулами выгорающего поглотителя в виде 23 или Е 2 О 3 покрытыми диффузионным слоем,предотвращающим растворение гранул в диоксиде урана в процессе радиационно-термических внутриреакторных воздействий на топливо. Внутренний слой двухслойной таблетки представляет собой гомогенную матрицу,состоящую из низкообогащенного диоксида урана,при этом диоксид урана внешнего слоя таблетки может представлять собой как диоксид урана природного обогащения, так и обедненный диоксид урана. Предлагаемая двухслойная таблетка ядерного топлива с выгорающим поглотителем может применяться при оптимизации топливных циклов атомных реакторов с целью снижения издержек на выработку тепловой и электрической энергии АЭС за счет увеличения степени выгорания топлива,минимизации эффектов взаимодействия между таблетками и оболочкой.(72) Русин Юрий Григорьевич Саттаров Фархад Нариманович Фотин Андрей Евгеньевич Алдажаров Тимур Муратович(73) Акционерное общество Ульбинский металлургический завод(54) ДВУХСЛОЙНАЯ ТАБЛЕТКА ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА С ВЫГОРАЮЩИМ ПОГЛОТИТЕЛЕМ(57) Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно к перспективному таблетированному ядерному топливу, конструкциям твэлов ядерных реакторов, и может найти использование на предприятиях по изготовлению керамических топливных таблеток на основе диоксида урана с добавлением выгорающего поглотителя нейтронов для обеспечения высоких технико-экономических показателей АЭС. Таблетка ядерного керамического топлива с выгорающим поглотителем представляет собой Данное изобретение относится к ядерной энергетике, а именно к таблетированному ядерному топливу, конструкциям твэлов ядерных реакторов,преимущественно воднографитовых, и связано с разработкой перспективного ядерного топлива для обеспечения высоких технико-экономических показателей АЭС. Таблетка ядерного керамического топлива с выгорающим поглотителем представляет собой двухслойную таблетку, внешний слой которой является композитным, состоящим из диоксида урана с внедренными в него изолированными гранулами выгорающего поглотителя в виде 23 или Е 2 О 3 покрытыми молибденовым диффузионным слоем,предотвращающим растворение гранул в диоксиде урана в процессе радиационно-термических внутриреакторных воздействий на топливо. Внутренний слой двухслойной таблетки представляет собой гомогенную матрицу,состоящую из низкообогащенного диоксида урана, при этом диоксид урана внешнего слоя таблетки может представлять собой как диоксид урана природного обогащения, так и обедненный диоксид урана. Разработки перспективных видов ядерного топлива направлены на оптимизацию топливных циклов атомных реакторов с целью снижения издержек на выработку тепловой и электрической энергии АЭС за счет увеличения степени выгорания топлива, минимизации эффектов взаимодействия между таблетками и оболочкой. Одним из главных факторов снижения эксплуатационных характеристик таблеток 2 по мере роста глубины выгорания топлива является образование в поверхностном слое топливных таблеток,так называемого,-слоя,формирование которого обусловлено его повышенной энергонапряженностью и,в соответствии с этим, повышенной дефектностью,вызывающей ухудшение вышеназванных характеристик топлива. Данное явление обусловлено накоплением плутония-239 во внешнем слое таблеток 2, являющегося дополнительным источником энерговыделения в таблетках. Особенно актуально такое явление в таблетках 2 с интегрированным выгорающим поглотителем,содержащих в своем составе гадолиний или эрбий. Гадолиний или эрбий, входящие в состав таблетки 2 образуют в ней твердый раствор (1-,1-)2,теплопроводность которого заметно меньше теплопроводности 2, в связи с чем, термический фактор деструкции в таких таблетках более заметен,чем для таблеток, не содержащих выгорающий поглотитель. Соответственно, в большей степени эффект термодеструкции, включая чисто и радиационное воздействие, испытывает внешний слой такой таблетки. Известен способ изготовления топливных таблеток для тепловыделяющих элементов ядерного реактора (Патент 2421834 С 1, МПК 21 3/02). Технический результат данного изобретения заключается в изготовлении двухслойной таблетки 2 с регулируемым размером зерна и радиальным 2 распределением делящегося изотопа, что позволяет повысить степень выгорания. Внутренний слой таблетки состоит из высокообогащенного урана и легирующих добавок (, , ,или ). Внешний слой состоит из низкообогащенного урана. К недостаткам данного изобретения относится то,что данный подход реализуется только для таблеток 2. Для таблеток, содержащих выгорающий поглотитель,такое решение недостаточно эффективно, так как не решает проблемы повышения теплопроводности ни сердцевины таблетки, ни ее внешнего слоя. Известен способ получения таблетки ядерного оксидного топлива высокого выгорания (Патент 2428757 С 1, МПК 21 3/62) принятый в качестве аналога. Согласно данного изобретения,технический результат направлен на получение топливных таблеток, отличающихся повышенной теплопроводностью периферийной зоны,пониженным взаимодействием топливо-оболочка,замедленным образованием -зоны, пониженным выделением газовых продуктов деления (ГПД) и обеспечивающих повышение работоспособности твэлов, эффективности топливоиспользования и уровня радиационной безопасности в системе твэл- теплоноситель. Технический результат в данном случае достигается за счет того, что в наружную кольцевую оболочку совместно с порошком диоксида урана из природного или обедненного урана вводят выгорающий поглотитель нейтронов в виде соединения АВО 3, где , ,ВА, ,Са. Соединение АВО 3 получают путем приготовления раствора, содержащего расчетные количества А и В, с последующем соосаждением гидроксидов А и В раствором аммиака,прокаливанием осадка при температуре,соответствующей фазовым превращениям гидроксидов в соединение АВО 3, измельчением порошка и получением гранул заданного размера. Согласно указанному изобретению внутренний слой таблетки представляет собой смесь порошка обогащенного диоксида урана и имплантата 38, а внешний слой формируют из порошка природного или обедненного диоксида урана, в который вводят выгорающий поглотитель нейтронов в виде соединения АВО 3, где , Е,ВА, , Са. Однако данный вид топливной таблетки имеет свои недостатки. В процессе изготовления соединения вида АВО 3 необходимо проведение такого затратного химико-технологического процесса как соосаждения гидроксидов,обуславливаемого образование большого количества жидких радиоактивных отходов, также следует контролировать величину кислородного коэффициента на стадии спекания. В противном случае топливо может разрушиться по причине образования микро и макротрещин при охлаждении до комнатной температуры. Также, стоит отметить, что присутствующие в соединении Са,будут образовывать с кислородом оксиды, которые имеют свойство растворяться во время спекания. Отсюда следует,что во внешнем слое во время работы реактора соединение АВО 3 уже представляет собой твердый раствор в 2, в результате чего существенно снижается коэффициент теплопроводности и средний размер зерна в периферийной зоне таблетки, а также увеличивается выделение газообразных продуктов деления (ГПД), в основном ксенона и криптона. Наиболее близким к предлагаемому изобретению по технической сущности и достигаемому результату является изобретение, изложенное в патентеА 4 23591, которое выбрано в качестве прототипа. Задачами изобретения (ПатентА 4 23591) являются улучшение свойства топливного материала 2,содержащего выгорающий поглотитель (гадолиний или эрбий), а именно теплопроводности,исключение процесса зарождения трещин, улучшение микроструктуры керамических таблеток, а также снятие ограничений на содержание выгорающего поглотителя в топливе. Данные задачи решаются за счет формирования композитной структуры в топливной таблетке 2,при этом основу таблетки составляет 2, в которой гомогенно распределены гранулы 23 (Е 23),покрытые антидиффузионным покрытием. Таким образом, сущность изобретения (ПатентА 4 23591) состоит в получении композитной конструкции в виде уран-диоксидной (2) матрицы, в которой по всему объему таблетки присутствует выгорающий поглотитель в виде гранул 23 (Е 2 О 3), отделяющихся от матрицы 2 диффузионным барьером - пластичным слоем,имеющим температуру плавления более 1500 С и толщину 1-5 мкм. Структура данного состава,но только сформированная во внешнем слое таблетки 2 могла бы решить две задачи снижение реактивности активной зоны реактора на первых этапах его работы за счет присутствия во внешнем слое таблетки выгорающего поглотителя в виде гранул 2 О 3 (Е 2 О 3) обеспечение как во внешней,так и во внутренней зоне таблетки одинаковой температуры за счет композитной структуры внешнего слоя, в котором теплопроводность определяется теплопроводностью непрерывной фазы 2, а также за счет использования во внешнем слое вместо низкообогащенного 2 обедненного или природного 2. Задачей предлагаемого изобретения является обоснование двухслойной таблетки, содержащей во внешнем слое выгорающий поглотитель в виде гранул 23 (Е 23), имеющий теплопроводность на уровне теплопроводности 2. Техническим результатом предлагаемого изобретения является повышение эксплуатационного ресурса и выгорания ядерного топлива, состоящего из двухслойных таблеток предлагаемого состава. Сущность предлагаемого изобретения двухслойной таблетки ядерного топлива с выгорающим поглотителем заключается в том, что,в отличие от существующей таблетки, внешний периферийный слой ее представляет собой слой 2 толщиной не более 200 мкм, содержащий выгорающий поглотитель в виде сферических гранул 23 или Е 23 размером 3050 мкм,обеспечивающий содержание в таблеткеили Е не более 3 масс При этом 2 внешнего слоя, в отличие от 2 сердцевины таблетки, имеет обедненное обогащение по -235 (0,71) или природное обогащение (0,710,05), плотность таблетки при этом может лежать в диапазоне 10,4010,70 г/см 3 и обогащение по -235 до 5. Предлагаемая конструкция двухслойной таблетки с выгорающим поглотителем имеет существенные преимущества перед другими аналогичными таблетками,а именно рассматриваемая конструкция двухслойной таблетки с выгорающим поглотителем не приводит к образованию во внешнем слое твердого раствора(1-,1-)2 в процессе ее эксплуатации,обуславливающего перегрев внешнего слоя таблетки, а отсутствие в нем обогащенного урана обуславливает выравнивание энерговыделения в центральных и периферической областях таблетки. Такая конструкция таблетки будет способствовать снижению реактивности реактора на первых этапах его работы, а увеличение выгорания топливной таблетки, так же как и поглотителя, не приведет к формированию во внешнем слое таблетки слоя, снижающего эксплуатационный ресурс ядерного топлива. Пример осуществления 1. Частицы выгорающего поглотителя,представляющие собой сферические гранулы из 23 или Е 2 О 3 размером 3040 мкм,изготавливают методом механической грануляции соответствующих порошков и последующим спеканием гранул. На поверхность гранул наносят методом жидкостной диффузии слой металлического молибдена толщиной 5 мкм. Затем отдельно готовится порошок 2, часть которого смешивают со сферическими гранулами из 23 или Е 2 О 3 в пропорции обеспечивающей 1,0 масс. выгорающего поглотителя в таблетке. Методом двухслойного прессования вначале из порошка 2 прессуется сердцевина таблетки,затем в прессоснастку засыпается в необходимом количестве смесь порошка 2 и гранул выгорающего поглотителя, из которого прессуется внешний слой таблетки. Готовая двухслойная прессовка спекается при стандартных режимах(1750 С) в течение 12 часов в атмосфере водорода. После шлифовки спеченной таблетки в необходимый размер двухслойная таблетка имеет плотность 10,70 г/см 3, механически прочный поверхностный слой без внешних и внутренних дефектов толщиной до 150 мкм, состоящий из гомогенно распределенных в нем сферических гранул выгорающего поглотителя, обеспечивающих в ней содержание выгорающего поглотителя 1,0 масс 2. Частицы выгорающего поглотителя,представляющие собой сферические гранулы из 23 или Е 23 размером 4050 мкм,изготавливают методом механической грануляции соответствующих порошков и последующим 3 спеканием гранул. На поверхность гранул наносят методом жидкостной диффузии слой металлического молибдена толщиной 1 мкм. Затем отдельно готовится порошок 2, часть которого смешивают со сферическими гранулами из 23 или Е 23 в пропорции обеспечивающей 3,0 масс. выгорающего поглотителя в таблетке. Методом двухслойного прессования вначале из порошка 2 прессуется сердцевина таблетки,затем в прессоснастку засыпается в необходимом количестве смесь порошка 2 и гранул выгорающего поглотителя, из которого прессуется внешний слой таблетки. Готовая двухслойная прессовка спекается при стандартных режимах(1750 С) в течение 12 часов в атмосфере водорода. После шлифовки спеченной таблетки в необходимый размер двухслойная таблетка имеет плотность 10,40 г/см 3, механически прочный поверхностный слой без внешних и внутренних дефектов толщиной до 200 мкм, состоящий из гомогенно распределенных в нем сферических гранул выгорающего поглотителя, обеспечивающих в ней содержание выгорающего поглотителя 3,0 масс. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ 1. Двухслойная таблетка ядерного топлива с выгорающим поглотителем, состоящая из диоксида урана, содержащая ингредиент в виде сферических гранул выгорающего поглотителя 23 или Е 23,изолированных от основы слоя из О 2 пластичным слоем материала, с температурой плавления более 1500 С, толщиной 15 мкм,представляющего собой диффузионный барьер,отличающаяся тем, что только внешний слой таблетки размером не более 200 мкм содержит ингредиент в виде сферических гранул 23 или Е 23. 2. Таблетка по п.1, отличающаяся тем, что гранулы выгорающего поглотителя во внешнем слое состоят из сферических гранул 23 или Е 23 размером 3050 мкм. 3. Таблетка по п.1, отличающаяся тем, что количество гранул выгорающего поглотителя во внешнем слое таблетки не превышает 3 масс 4. Таблетка по п.1, отличающаяся тем, что плотность двухслойной таблетки с выгорающим поглотителем составляет 10,4010,70 г/см 3.